近期，中科院合肥研究院固體所劉長(zhǎng)松研究員課題組在輻照效應(yīng)模擬軟件開發(fā)與納米晶材料輻照損傷累積機(jī)制研究方面取得新進(jìn)展，開發(fā)了一套納米晶金屬累積離位損傷模擬軟件（“納米晶金屬累積離位損傷iOKMC模擬軟件”），并以之登記軟件著作權(quán)一項(xiàng)（登記號(hào)：2020SR1617986），授權(quán)發(fā)明專利一項(xiàng)（專利號(hào)：ZL201910276042.0）。利用該軟件，課題組成員對(duì)鐵基納米結(jié)構(gòu)材料中離位損傷累積機(jī)制開展了系列研究，相關(guān)成果以“Radiation damage accumulation mechanisms at iron grain boundaries revealed by coupled atomic and coarse-grained simulations via the parameter-passing and structural feedback”為題發(fā)表于核科學(xué)技術(shù)領(lǐng)域Top期刊Journal of Nuclear Materials (J. Nucl. Mater., 572, 154092(2022) )。李祥艷副研究員和博士生李小林為文章的共同第一作者，吳學(xué)邦研究員為共同通訊作者。作為先進(jìn)核反應(yīng)堆（如聚變堆）中的候選結(jié)構(gòu)材料，鐵在服役環(huán)境下會(huì)遭受高能粒子（如中子）的轟擊，從而產(chǎn)生大量離位損傷，包括空位和自間隙原子。這些離位缺陷以及相應(yīng)的團(tuán)簇使得材料性能降級(jí)甚至失效，制約著反應(yīng)堆地安全穩(wěn)定運(yùn)行。前期的研究表明，納米結(jié)構(gòu)材料，尤其是納米晶材料具備良好的抗輻照性能。這得益于此類材料中大量的晶界能夠捕獲輻照缺陷并促進(jìn)其復(fù)合，從而降低材料基體中輻照損傷的累積。

以往的多尺度模擬在揭示缺陷與界面相互作用的微觀機(jī)理時(shí)，往往只關(guān)注到基本的原子過程，如擴(kuò)散、偏聚、復(fù)合等。然而，在實(shí)際的服役條件下，納米晶金屬往往需要承受一定劑量的累積輻照。如果僅僅將基本的原子過程參數(shù)化，然后傳遞到粗粒化模擬技術(shù)中（如實(shí)體動(dòng)力學(xué)蒙特卡洛，object kinetic Monte Carlo, OKMC），會(huì)由于該類技術(shù)忽略了具體的原子結(jié)構(gòu)信息，無法獲取離位損傷累積到一定程度后可能帶來的新的物理過程，從而使得較高輻照劑量下的微結(jié)構(gòu)演化預(yù)測(cè)失效。鑒于此，科研人員開發(fā)了一種既能達(dá)到實(shí)驗(yàn)劑量率和輻照劑量，又能根據(jù)劑量補(bǔ)充、校正已有原子過程的模擬技術(shù)，即所謂迭代的實(shí)體動(dòng)力學(xué)蒙特卡洛模擬技術(shù)（iOKMC，圖1）。

利用該技術(shù)，固體所科研人員對(duì)鐵晶界中輻照缺陷的累積機(jī)制進(jìn)行了探究，重點(diǎn)關(guān)注不同輻照條件下納米晶鐵中離位損傷的累積和演化，尤其是低溫下晶界中的間隙加載及其引起的一系列晶界輻照功能圖譜的變化。研究發(fā)現(xiàn)：（1）在較高的輻照溫度或較低的劑量率條件下，晶界可有效地俘獲空位和自間隙原子并促進(jìn)其復(fù)合，降低輻照缺陷在晶粒內(nèi)部的累積，從而達(dá)到修復(fù)輻照損傷的效果（圖2）；（2）在較高的劑量率或較低的溫度下，隨著輻照地進(jìn)行，空位滯留在晶粒內(nèi)部，而間隙原子不斷在晶界累積（圖2）；（3）當(dāng)間隙累積到一定濃度時(shí)，在晶界弛豫過程中，部分間隙消失并伴隨新的晶界結(jié)構(gòu)相形成。隨著輻照劑量增加，間隙持續(xù)累積，伴隨著晶界的局部運(yùn)動(dòng)，其逐漸回復(fù)到接近初始的狀態(tài)（圖3）；（4）在間隙累積過程中，晶界的功能從捕獲空位到湮滅空位發(fā)生了交替演變（圖4）；（5）將上述新的原子過程重新參數(shù)化并納入到原有的OKMC模型中，發(fā)現(xiàn)晶界間隙濃度和晶界附近空位濃度出現(xiàn)了“增加-降低”交替變化的趨勢(shì)，這不同于原始的模擬結(jié)果（圖5）。該研究工作為探索實(shí)際累積輻照條件下輻照缺陷與晶界動(dòng)態(tài)相互作用機(jī)理提供了跨尺度的圖像，為進(jìn)一步基于晶界工程優(yōu)化多晶材料的抗輻照損傷性能提供了機(jī)理參考。

上述工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金以及合肥研究院院長(zhǎng)基金的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2022.154092

圖1. 模擬納米晶鐵中輻照缺陷微結(jié)構(gòu)演化的迭代方法示意圖。綠色方塊和紅色圓圈分別代表空位和自間隙原子。

圖2. (a-i) 塊體和晶界中間隙/空位累積濃度隨輻照劑量的變化；(j-m) 塊體中空位濃度隨空位-晶界距離的變化。

圖3. 不同輻照劑量下弛豫后的晶界結(jié)構(gòu)。

圖4. (a) 不同輻照劑量下幾個(gè)晶界體系中空位形成能的累積分布函數(shù)，符號(hào)Reg1、Reg2和Reg3分別表示具有不同位點(diǎn)穩(wěn)定性的三個(gè)區(qū)間，此穩(wěn)定性由該位點(diǎn)空位形成能表征；(b) 不同區(qū)間其相應(yīng)位點(diǎn)密度隨輻照劑量的變化。

圖5. 晶界處間隙濃度（左軸）和晶界附近空位濃度（右軸）隨輻照劑量的變化。