近期，中科院合肥研究院固體所納米材料與器件技術研究部與新加坡南洋理工大學合作，在雙軸應力調(diào)控二維材料析氫方面取得新進展，相關研究成果以“Biaxially Strained MoS2 Nanoshells with Controllable Layers Boost Alkaline Hydrogen Evolution”為題發(fā)表于國際期刊Advanced Materials（Adv. Mater., 27(34), 2202195(2022)）上。由于固有的拉伸應變和增強的局部電場，具有高度彎曲表面的納米材料已被證明可以有效的調(diào)節(jié)自身表面的物理化學狀態(tài)。研究表明，過渡金屬二硫化物 (TMD)中的應力可激活其惰性基面，提高催化性能，例如二硫化鉬 (MoS2)。然而，與傳統(tǒng)的單軸應力相比，多維度應力和TMDs層數(shù)對局域電子結(jié)構(gòu)、空穴的影響仍有待探索。

鑒于此，固體所研究人員提出了一種新型自硫化策略來誘導原位形成層數(shù)可調(diào)的雙軸應變MoS2納米殼，并深入研究了雙軸應力和層數(shù)如何影響其局部電子構(gòu)型和活性中心結(jié)構(gòu)。電化學測試和密度泛函理論（DFT）計算表明： 1）可以優(yōu)化MoS2納米殼中的應變程度、層數(shù)和Mo配位條件以實現(xiàn)增強的析氫反應（HER） 活性；2）雙軸應變和S空位有助于促進氫吸附步驟；3）具有4個配位數(shù)的特定Mo位點的雙層 MoS2納米殼表現(xiàn)出高效的理論催化活性。這項工作為制備具有微調(diào)層數(shù)的雙軸應變TMDs電極以及如何提高電催化性能開辟了一條新的有效途徑。

上述工作得到了國家自然科學基金、中科院交叉團隊和新加坡科技研究局項目的支持。

全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202202195

圖1. Ni3S2@BLMoS2的合成與結(jié)構(gòu)表征。

圖2. DFT理論計算。