近期，中國科學院合肥物質(zhì)院固體所環(huán)境材料與污染控制研究部孔令濤研究員團隊在納米限域材料去除水中氟離子研究方面取得新進展。研究人員研發(fā)出一種具有納米限域效應(yīng)的La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料，實現(xiàn)對水中氟離子的高效去除。相關(guān)成果以“Nanoconfinement regulation of La-Mg LDH/Ti3C2TX (T = O, OH) for effective removal of fluoride: membrane fabrication and mechanism revelation”為題，發(fā)表在Chemical Engineering Journal (Chem. Eng. J., 493, 152779(2024))期刊上。

氟化物是一種常見的水中污染物，高劑量攝入會導(dǎo)致氟斑牙、氟骨癥和甲狀腺異常等疾病。層狀雙氫氧化物（LDH）因具有更多的活性位點，能夠高效去除水中氟離子而受到廣泛關(guān)注。然而，LDH通常為納米片層結(jié)構(gòu)，制備中易發(fā)生材料團聚，影響活性位點的暴露，導(dǎo)致吸附容量大大下降。因此，如何設(shè)計并制備充分暴露活性位點的LDH材料，對氟離子的高效去除具有重要意義。

鑒于此，研究團隊通過納米限域結(jié)構(gòu)調(diào)控，制備出一種La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料，并將其用于去除水中氟離子。Ti3C2TX材料的限域結(jié)構(gòu)解決了片狀La-Mg LDH的團聚問題，大大增加了吸附膜材料的比表面積和活性位點。研究發(fā)現(xiàn)，La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料對氟離子最大吸附容量達到149.66 mg/g，同時多種共存離子（Cl-、PO43-、CO32-、NO3-、SO42-等）對氟離子的吸附幾乎沒有影響。經(jīng)過五次再生循環(huán)后，吸附膜材料對氟離子的去除率仍大于80%，且出水中鎂、鈦和鑭等金屬離子濃度均小于國家標準，表明該材料具有良好的穩(wěn)定特性。DFT計算結(jié)果證實，La-Mg LDH/Ti3C2TX對氟離子的吸附能要遠遠小于單相材料對氟離子的吸附能，且氟離子更容易被吸附到La-Mg LDH和Ti3C2TX結(jié)合處的限域界面區(qū)域，而非表面。LDH/Ti3C2TX吸附膜的最大通量為11526 L/m3，具有非常廣闊的實際應(yīng)用前景。該研究通過納米限域結(jié)構(gòu)調(diào)控，解決了常規(guī)LDH材料易團聚導(dǎo)致吸附容量小的問題，為水中氟離子的深度去除提供了新思路。

碩士研究生魏健為論文第一作者，孔令濤研究員和何軍勇副研究員為論文通訊作者。該研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金及安徽省自然科學基金等項目的支持。

文章鏈接: https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.152779

圖1.（a）La-Mg LDH的TEM圖；（b）Ti3C2TX的SEM圖；（c）La-Mg LDH/Ti3C2TX的SEM圖；La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附氟的（d）一級動力學，（e）Langmuir模型和（f）熱力學模型圖。

圖2. La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附前（a）和吸附后（b）的表面粗糙度圖；La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附前（c）和吸附后（d）的表面電荷圖；（e）La-Mg LDH/Ti3C2TX吸附膜材料除氟機理圖。