近期，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所功能材料物理與器件研究部與強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心等研究團(tuán)隊(duì)合作，在拓?fù)渎曌硬牧夕?-MoB2的光譜研究方面取得了新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果以“Unveiling defect-related Raman modes of topological phononic β -MoB2 single crystal via angle-resolved polarized Raman spectra”為題發(fā)表在美國(guó)物理學(xué)會(huì)期刊Physical Review Research (Phys. Rev. Res., 6, 023093(2024))上。

具有B六元環(huán)結(jié)構(gòu)的金屬二硼化物因其獨(dú)特的晶格結(jié)構(gòu)誘導(dǎo)的非平庸拓?fù)鋺B(tài)，以及在壓力和摻雜下的異常超導(dǎo)行為，引起了相關(guān)領(lǐng)域研究人員的廣泛關(guān)注。β -MoB2是一種拓?fù)渎曌硬牧希渎曌颖砻鎽B(tài)的存在已被實(shí)驗(yàn)證實(shí)。β -MoB2在壓力下會(huì)依次出現(xiàn)結(jié)構(gòu)相變和兩個(gè)超導(dǎo)區(qū)域。其中，超導(dǎo)區(qū)域Ⅰ晶格結(jié)構(gòu)對(duì)應(yīng)β -MoB2，超導(dǎo)區(qū)域Ⅱ?qū)?yīng)于結(jié)構(gòu)相變后的α -MoB2。該體系最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度可達(dá)32K，為高壓下的α -MoB2。目前，理論研究工作已經(jīng)成功解釋了α -MoB2的超導(dǎo)起源，發(fā)現(xiàn)β -MoB2結(jié)構(gòu)在壓力下不是超導(dǎo)的，但其在摻雜后會(huì)轉(zhuǎn)變?yōu)棣?-MoB2并出現(xiàn)超導(dǎo)。研究人員認(rèn)為這種超導(dǎo)轉(zhuǎn)變可能源于β -MoB2中的局域結(jié)構(gòu)或是由于表面聲子增強(qiáng)的電聲耦合。因此，為了理解β -MoB2中豐富物理現(xiàn)象的起源，對(duì)其聲子性質(zhì)的進(jìn)一步研究是十分必要的。

鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)改進(jìn)晶體生長(zhǎng)工藝獲得高質(zhì)量的β -MoB2單晶材料，并結(jié)合系統(tǒng)的偏振Raman光譜測(cè)量和第一性原理計(jì)算對(duì)其聲子性質(zhì)作了深入研究。研究發(fā)現(xiàn)，在單晶的ac 面除了晶體D3d 點(diǎn)群所預(yù)言的五個(gè)Raman振動(dòng)模式外，還存在著兩個(gè)新的反常模式。它們?cè)谀芰可吓c晶體的兩個(gè)A1g 模式接近，并在轉(zhuǎn)角偏振光譜上也展現(xiàn)出類似的對(duì)稱性。將單晶冷卻到4.2K的低溫下時(shí)，這兩個(gè)反常模式依然存在。此外，反常模式在整個(gè)溫區(qū)中皆展現(xiàn)出對(duì)稱的洛倫茲線型，表明其在常壓下具有弱的電聲耦合強(qiáng)度。

研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步結(jié)合第一性原理計(jì)算來(lái)揭示兩個(gè)異常聲子模式的起源。計(jì)算結(jié)果表明，β -MoB2在ac面的兩支表面聲子色散并不是新模式的起源。對(duì)比反常模式與相鄰的A1g 模式的峰強(qiáng)，發(fā)現(xiàn)B同位素劈裂以及高階Raman散射也不是新模式的起源。研究人員推測(cè)，兩個(gè)反常模式的出現(xiàn)是由于晶格結(jié)構(gòu)中B原子層畸變引起的面外A1g 聲子模式的劈裂。最新的理論研究表明，β -MoB2晶格結(jié)構(gòu)中B原子層層間的堆垛無(wú)序可能是其壓力下誘導(dǎo)的超導(dǎo)電性起源，這與當(dāng)前的實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符。該工作為理解拓?fù)渎曌硬牧显趽诫s和壓力下的豐富超導(dǎo)行為提供了重要信息。

上述研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金-大科學(xué)裝置聯(lián)合重點(diǎn)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevResearch.6.023093

圖1.  單晶在ac 面呈現(xiàn)出七個(gè)振動(dòng)模式，其中有兩個(gè)Eg 模式和五個(gè)A1g 模式。

圖2.  轉(zhuǎn)角偏振Raman光譜測(cè)量給出七個(gè)模式的角度依賴，并與理論進(jìn)行對(duì)比。

圖3.  拓?fù)湮镄?、超?dǎo)電性以及晶格無(wú)序三者相互關(guān)聯(lián)的示意圖。