近期，中科院合肥物質(zhì)院固體所能源材料與器件制造研究部潘旭研究員團隊在反式鈣鈦礦太陽電池研究方面取得新進展。研究人員提出構(gòu)建魯棒性的鈣鈦礦-基底界面的新思路，采用分子橋構(gòu)型Ph-CH2N+H3-n(CH3)n（n為錨定位點的取代程度），實現(xiàn)界面載流子的選擇性高速率傳輸，獲得了25.45%的光電轉(zhuǎn)換效率。相關(guān)成果以“Constructing Robust Heterointerface for Carrier Viaduct via Interfacial Molecular Bridge Enables Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cell”為題發(fā)表在Energy & Environmental Sciences (Energy Environ. Sci., 2023，DOI: 10.1039/D3EE02591H)上。      隨著與正式構(gòu)型器件（n-i-p）之間效率差的逐漸縮小，反式（p-i-n）鈣鈦礦太陽電池（PSCs）在未來商業(yè)化進程中展現(xiàn)出巨大的潛力。PSCs性能的早期改進主要是專注于消除開路電壓損失和獲得接近統(tǒng)一的內(nèi)部量子效率。然而，不管是n-i-p或者p-i-n型PSCs的效率依然受限于填充因子（FF）。研究人員根據(jù)Shockley-Queisser（S-Q）理論發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)F（紅色）的電阻損耗是n-i-p和p-i-n型PSCs的主要限制因素（圖1a），F(xiàn)F和S-Q極限值之間的較大間隙可能是由于載流子選擇性接觸差導(dǎo)致的載流子分流，以及載流子重組相關(guān)的電阻損失。因此，調(diào)控鈣鈦礦和空穴傳輸層（HTL）界面上的載流子行為，可提高FF，并進一步彌合與n-i-p型PSCs之間的效率差距（圖1b）。聚[雙(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]（PTAA）是一種廣泛應(yīng)用于p-i-n結(jié)構(gòu)的空穴傳輸層材料（HTM），由于其良好的平衡效率和穩(wěn)定性顯示出重要的應(yīng)用前景。但PTAA缺乏有效的載流子提取和運輸管理，這為改進FF留下了空間。研究人員希望通過改善鈣鈦礦和輸運層之間界面的載流子選擇接觸進一步提高效率。

基于此，研究人員對PTAA/鈣鈦礦異質(zhì)界面的局部電位進行可視化處理，并研究了其對器件性能的潛在影響。研究發(fā)現(xiàn)，PSCs堆疊界面處的局部靜電電位分布對載流子傳輸和層間提取至關(guān)重要，可以通過對其進行精細調(diào)節(jié)以獲得有利的載流子行為。因此，科研人員采用密度泛函理論（DFT）計算和截面KPFM直接評估局部靜電電位分布，并提出了由Ph-CH2N+H3-n(CH3)n組成的界面分子橋策略（其中n是取代度），其中-N+H3-n(CH3)n基團優(yōu)先插入鈣鈦礦中框架，苯基垂直向下朝向鈣鈦礦基底。最穩(wěn)定的苯甲胺三甲基鹽酸鹽（QA）分子橋構(gòu)型實現(xiàn)了定向載體管理并重新分配均勻的靜電環(huán)境，協(xié)同鈍化界面缺陷。研究結(jié)果表明，構(gòu)建堅固的鈣鈦礦基底異質(zhì)界面可降低電阻損耗，并實現(xiàn)載流子選擇性。

該研究工作為進一步提升高效、穩(wěn)定的PSCs器件提供了新的優(yōu)化方向，對推動PSCs走向商業(yè)化發(fā)展具有重要意義。固體所博士研究生徐慧芬、梁政為該論文共同第一作者，潘旭研究員、葉加久博士為論文的通訊作者。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、安徽省杰出青年基金等項目的資助。

文章鏈接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2023/EE/D3EE02591H

1.（a）根據(jù)S-Q理論，對基于PTAA為HTM的正式（n-i-p）和反式（p-i-n）鈣鈦礦太陽電池的效率損失分析；（b）不同構(gòu)型的高效鈣鈦礦太陽電池的填充因子（FF）和效率（PCE）記錄；（c）載流子管理機理示意圖；（d）界面分子構(gòu)型以及表面靜電勢。